锆基钙钛矿结构氧化物对Cs的玻璃陶瓷固化

作者：李婕 赵键 刘海峰 朱永昌 王华 张行泉 郑奎 霍冀川    单位：1 西南科技大学 材料与化学学院；2 西南科技大学 环境友好能源材料国家重点实验室； 3 中国建筑材料科学研究总院有限公司 陶瓷科学研究院

关键词：铯；钙钛矿结构；溶胶 - 凝胶法；玻璃陶瓷

摘  要：针对高放废液中放射性核素裂变产物铯 -137（137Cs）离子半径大、高温易挥发而难以对其进行有效固化的难题，本试验以 133Cs 模 拟 137Cs，利用溶胶 - 凝胶法低温成相技术制备锆基钙钛矿结构 Ba1-x(La，Cs)xZrO3，以实现低温（＜ 1 000 ℃）固化模拟放射性核素裂变产物铯（ Cs）， 同时加入了玻璃黏结剂将多晶固化粉末包裹于玻璃相基体中制成玻璃陶瓷固化体。通过 X 射线衍射（XRD）仪、扫描电镜（SEM）、 X 射线能谱仪 (EDS) 测试手段对产物的物相、形貌等进行研究分析；利用产品一致性检测（PCT）法对固化体化学稳定性进行测试。结果表明，通过溶胶 - 凝胶法 成功实现 Cs 低温晶格固化，且最大包容量为 x=0.4；成功制得晶相 / 非晶相均匀镶嵌结构的 Ba1-x(La，Cs)xZrO3 玻璃陶瓷固化体，其 7 d 浸出率均在 2×10-2~4×10-2 g/(m2·d) 的数量级范围，具有良好的化学稳定性，达到了高放废物对固化体化学稳定性的要求。